PhononBench-MP40：一个针对声子稳定性的光谱分辨基准数据集

# PhononBench-MP40：用于声子稳定性的谱分辨基准数据集
来源：https://arxiv.org/html/2607.22573
李文凯1,†，高泽峰1,†,∗，卢仲毅1,∗
1中国人民大学物理学院与量子态构建与操控教育部重点实验室，北京 100872
†同等贡献作者。∗电子邮箱：[email protected]; [email protected]

###### 摘要

虚声子模式仍然是计算材料筛选中的一个实际瓶颈，因为那些在其他方面看似合理的结构，在选定的工作流程下可能局部动态不稳定。在此，我们提出 PhononBench-MP40，一个基于 Materials Project 晶体的、用于工作流定义声子稳定性的谱分辨基准数据集。该数据集始于 47,969 个 MP40 工作流任务，提供了 46,899 条带有稳定性标签和本地 phonopy YAML 谱的已完成记录，其中包括 16,683 条稳定记录和 30,216 条声子计算完成但不稳定的记录。另有 1,067 个弛豫失败案例被单独报告，而非归入已完成的声子计算分母。发布的核心是本地 YAML 谱：稳定性标签、最低采样频率以及任何依赖于阈值的重新标记，均来自该谱。该数据集通过 Science Data Bank (https://doi.org/10.57760/sciencedb.38735) 公开获取。配套的 GitHub 仓库提供了计算代码和轻量级访问工具。PhononBench-MP40 为工作流定义的稳定性分类、最低频率分析、阈值研究以及感知失败的任务筛选提供了一个可审计的参考，同时明确了参考工作流、数据模式和解释边界。

关键词：声子稳定性；基准数据集；声子谱；材料信息学

## 1. 引言

大规模晶体生成和筛选已经改变了候选材料提出的速度[1 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib1),2 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib2),3 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib3),4 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib4)]。瓶颈不再仅仅是如何生成结构，而是如何判断哪些结构值得进行昂贵的后续研究。形成能、电荷平衡、对称性和结构有效性是有效的筛选条件，但它们本身并不能确定局域动力学稳定性。在指定的原子间势和声子工作流程下，相关的问题更为明确：松弛后的结构是否存在具有负曲率的采样声子模式，即虚频率？这使得声子稳定性成为可重用计算数据和模型评估的一个自然目标。

该领域已有广泛的计算数据基础设施。Materials Project、AFLOW、OQMD、JARVIS、NOMAD 和 Materials Cloud 组织了大规模的计算材料空间[5 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib5),6 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib6),7 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib7),8 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib8),9 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib9),10 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib10),11 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib11)]。诸如 pymatgen、ASE、FireWorks、atomate 和 AiiDA 等工作流和分析工具支持可重现的工作流[12 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib12),13 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib13),14 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib14),15 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib15),16 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib16)]。高通量声子资源和软件已建立了通往振动和热学性质的实用途径，包括 DFPT 声子、AFLOW-AAPL、ShengBTE、ALAMODE、TDEP、SCAILD 以及最近的非谐声子数据库[17 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib17),18 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib18),19 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib19),20 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib20),21 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib21),22 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib22),23 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib23),24 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib24),25 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib25)]。大多数现有的开放声子数据集包含数千到数万种材料的谱或振动性质。PhononBench-MP40 将此规模扩展到 46,899 条基于 MP 的已完成声子记录，同时保留了每个稳定性标签背后的谱对象。

这种设计很重要，因为二元稳定性标志方便但不完整。一个浅的软模、一个深的虚支和一次失败的计算，对于物理和工作流审计而言都是不同的记录。将它们合并成一个无差别的“不稳定”类别，会隐藏决策背后的证据，并模糊后续统计中使用的分母。PhononBench-MP40 将这些情况分开处理。它将标签与本地 phonopy YAML 谱配对，固定了已完成的标签+YAML 队列，并在已完成的声子分母之外报告了缺失谱的弛豫失败。结果既是数据发布，也是基准目标：用户可以使用固定的 PhononBench 定义标签，但也可以检查谱、提取标量频率诊断，或为自己的应用移动稳定性阈值。

## 2. 数据集构建与工作流

图1 (https://arxiv.org/html/2607.22573#S2.F1)总结了构建过程。起点是一个经过审计的 MP40 任务队列，在局部原子数≤40的工作流范围内包含 47,969 个记录任务。从 Materials Project 中选取的原子数窗口在晶体生成基准测试中很常见，包括 MP-20、MP-21–40 和 MP-40 设置[1 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib1),26 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib26),27 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib27)]。在这里，截止值也具有直接的声子工作流意义。在所使用的2×2×2有限位移超胞（在工作流中使用）下，一个 40 原子的记录胞对应于一个在对称性约化前多达 320 原子的力计算胞。因此，MP40 截止值定义了一个实际的发布域：它包括许多无机原型、有序衍生物和多组分胞，同时控制大规模有限位移计算在计算上的可行性。这是一个基准域定义，而非物理稳定性边界。

每个任务都遵循 PhononBench 路线。结构被松弛，构建有限位移超胞，使用 MatterSim/uMLIP 评估力，并使用 phonopy 构建动力学矩阵和声子输出[28 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib28),29 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib29),30 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib30),31 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib31)]。高对称路径通过 seekpath/spglib 生态系统生成[32 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib32),33 (https://arxiv.org/html/2607.22573#bib.bib33)]。因此，图1 (https://arxiv.org/html/2607.22573#S2.F1)的顶行被显示为一个明确的工作流，而非独立的标签源：参考目标是在指定路径下计算出的声子结果。

主要发布对象是本地的 phonopy YAML 文件。它包含重建色散、提取最低采样声子频率以及推导出稳定/不稳定判定所需的谱信息。因此，标签是谱的一个派生视图。PhononBench-MP40 中的已完成记录由两个本地对象的交集定义：一个恢复的工作流稳定性标签和一个匹配的本地 YAML 输出。此规则从 47,966 个审计的本地标签和 46,902 个本地 YAML 输出中产生了 46,899 条已完成的标签+YAML 记录。在完成的队列中，有 16,683 条记录是稳定的，30,216 条记录是已完成的声子计算不稳定。审计还单独报告了 1,067 个弛豫失败案例，因为这些记录没有匹配的本地 YAML 谱。这种分离对于感知分母的重用至关重要：一个已完成的虚模谱和一个缺失谱的弛豫失败回答的是不同的科学和计算问题。发布文件定义、公共字段、工作流设置和标签规则在补充信息的第 S1–S3 节中提供。

参见图注
图 1：PhononBench-MP40 的工作流和发布对象。
数据集始于 47,969 个 MP40 任务，并遵循 PhononBench 路线，包括结构松弛、有限位移超胞构建、MatterSim/uMLIP 力评估和 phonopy 处理。本地 YAML 输出是主要发布对象，因为它支持色散重建、最低频率提取和稳定性标签推导。审计摘要报告有 47,966 个审计的本地标签、46,902 个本地 YAML 输出、46,899 条已完成的标签+YAML 条目、16,683 个稳定条目、30,216 个已完成声子计算的不稳定条目和 1,067 个弛豫失败案例。
表 1：队列核算。
MP40 审计和已完成谱队列的计数。

## 3. 数据记录

所发布的数据组织方式使得稳定/不稳定判定是可追溯的。存档的 Science Data Bank 记录包含已完成标签表、失败核算表、参考划分表、发布元数据以及已完成记录的 phonopy YAML 谱。表2 (https://arxiv.org/html/2607.22573#S3.T2)总结了定义公开发布的数据对象。已完成表是主要的机器学习表：它将每条已完成记录链接到一个结构标识符、化学式、空间群、晶胞原子数、工作流标签、已完成标签、YAML 路径、ωmin值和划分分配。失败表是分开的，因为没有 YAML 谱的弛豫失败是一种工作流结果，而不是已完成的声子不稳定标签。

这种分离对于重用很重要。需要固定二元目标的用户可以在已完成的标签+YAML 队列上进行训练。需要更物理分辨目标的用户可以从 YAML 文件中重建能带频率，计算ωmin，或施加一个应用特定的阈值。对高通量工作流鲁棒性感兴趣的用户可以将 1,067 个弛豫失败案例包含在一个单独的、感知失败的任务筛选中。文件模式、字段定义、划分构建和示例解析工作流在补充信息的第 S1、S2、S5 和 S9 节中给出。

表 2：发布的数据记录。
公开发布由表格元数据加上 phonopy YAML 谱定义。计数指的是本工作中描述的发布。

## 4. 标签背后的谱

已完成的稳定性标签是从高对称路径的能带频率推导出来的。如果任何采样能带频率低于−10^{-3} THz，则一条已完成条目被标记为不稳定；否则标记为稳定。这个阈值将声子色散转变为机器可读的目标，但谱是信息更丰富的对象。我们使用ωmin作为沿发布路径的最低采样频率。对于负值，ωmin衡量了在参考工作流下虚支的严重程度；接近零的值识别出阈值敏感的情况。它是 YAML 谱的一个紧凑诊断，而不是完整色散的替代品，也不是一个独立于模型的稳定性法则。

图2 (https://arxiv.org/html/2607.22573#S4.F2)说明了为什么谱对象很重要。MgB2在采用的容差内被标记为稳定，其ωmin=0.0000 THz。RbPbCl3是一个具有软模且ωmin=−1.4984 THz的已完成声子计算不稳定的例子。这种浅的虚模式通常是对松弛细节、阈值选择、超胞构建和低对称性畸变最敏感的情况。BaTiO3也是不稳定的，但具有更深的虚支，ωmin=−7.9102 THz，表明在相同的参考路径下存在更强的负曲率信号。这些记录共享相同的二元判定，但底层谱承载着不同的物理和计算信息。仅靠标签表会隐藏这种区别；一个有 YAML 支持的发布则使其可用于检查、阈值分析和学习任务。示例元数据列在补充信息的第 S4 节中。

参见图注
图 2：稳定性标签背后的代表性声子谱。
三个来自 YAML 的色散图说明了标签规则以及在二元判定之外保留的信息。a, MgB2被标记为稳定，在采用的容差内ωmin=0.0000 THz。b, RbPbCl3是一个具有软模的已完成声子计算不稳定示例，ωmin=−1.4984 THz。c, BaTiO3是一个具有深虚支的已完成声子计算不稳定示例，ωmin=−7.9102 THz。灰色分支表示非负模式，彩色分支表示虚模式，虚线标记零频率。

这种谱分辨设计也定义了数据如何被重用。一个分类器可以学习 PhononBench 定义的稳定/不稳定目标。一个回归模型可以预测ωmin以区分近阈值模式和深虚支。一个校准研究可以移动−10^{-3} THz阈值并量化标签变化。这些任务都指向同一个已发布的 YAML 对象，而不是去关联的后处理表格。

## 5. 化学和结构覆盖范围

图3 (https://arxiv.org/html/2607.22573#S5.F3)总结了已完成的计算任务队列，而非计划的任务列表。所有面板使用相同的分母：46,899 条已完成标签+YAML 记录。已完成的队列涵盖 87 种观察到的元素和 182 种观察到的空间群。氧出现在 37.2% 的已完成记录中，使其成为出现次数中的主导元素。这种富氧特性对于源自 MP 的无机晶体来说是化学上自然的：O^{2-} 与许多金属阳离子形成稳健的配位多面体，稳定了多种氧化物和含氧阴离子框架，并支持电荷平衡的多阳离子化学。扩展的元素、空间群和化学复杂性统计数据在补充信息的第 S6 节中报告。

化学复杂性分布由三元和四元化合物主导：50.5% 的记录包含三种元素，24.0% 包含四种。这种分布对于重用和模型评估很重要。二元化合物提供了重要的原型，但额外的阳离子或阴离子物种扩展了电荷补偿路径、位点取代自由度和配位环境。例如，在氧化物和含氧阴离子框架中，稳健的氧配位可以与多个金属亚晶格、取代或电荷平衡物种共存。对于机器学习而言，该数据集因此超越了简单的二元化合物，包含了许多化学成分更丰富的组合，对于这些组合，仅凭化学式线索不太可能捕捉到相关的晶格动力学行为。

单位原子数和空间群面板应被解读为已完成 MP40 队列的覆盖统计，而非稳定性趋势。8、20 和 40 原子处的峰值反映了 MP40 源空间、常规胞选择和晶体学表示。40 原子边界尤其重要：它包含了有序超结构和多组分无机胞，这比非常小胞的基准更具挑战性，同时避免了发布由非常大的声子超胞主导。排序后的空间群图显示了广泛但不均匀的晶体学覆盖范围，