ED-CSP：基于电子衍射的晶体结构预测

# 从电子衍射预测晶体结构
来源：https://arxiv.org/html/2608.06448
###### 摘要

从稀疏、未索引的探测器平面观测中恢复周期性三维晶体结构是一个具有挑战性的生成式逆问题。先前的电子衍射（ED）学习方法大多预测晶体学标签、从索引反射中重建结构，或从有限库中检索结构。在本文中，我们考虑从已知成分和原子数量以及多个探测器平面 ED 斑点集合中进行晶体结构预测的任务，并引入 ED-CSP，一种机器学习模型，该模型结合了关系集合编码器、置换不变多视图聚合和周期性流生成器，以生成晶格和分数原子坐标。为了训练 ED-CSP，我们构建了 Electron Diffraction Crystal Structures (ED-CS)，一个包含 485 万结构的资源，带有模拟多视图 ED，该资源经过七个材料仓库的去重，并在固定结构匹配器下过滤以排除 CHILI-100K 匹配。在 2,075 个保留的 CHILI-100K 材料上，仅使用 CHILI 的 ED-CSP 在每查询五个候选时实现了 57.49% 的结构匹配率（MR@5），而 PXRDGen（一种以粉末 X 射线衍射（PXRD）为条件的先进晶体结构预测（CSP）模型）为 52.92%；两者使用相同的周期生成器架构，但使用特定模态的编码器和输入。为了证明增加数据集大小能提高模型性能，我们从单独的百万结构前体对完整模型进行热启动，并表明这将 MR@5 提高到 66.27%。在 1,024 个查询中，其简化式不在训练/验证检索库中，这个基于 registry-1M 初始化的模型保持了 53.52% 的 MR@5，证明了在无精确式查找候选的情况下恢复能力。对于同一模型，将 67 个查询的目标 ED 观测替换为非同构同式供体的观测，在五个生成种子下使平均 MR@5 降低了 22.09 个百分点，为查询特定衍射的使用提供了证据。ED-CSP 和 ED-CS 为从稀疏模拟 ED 和未来实验迁移研究中进行生成式推断提供了一个受控基准。

## 引言

许多晶体材料无法生长成足以进行常规单晶 X 射线衍射的晶体，而 ED 可以从单个纳米晶体收集结构信号（Gemmi 等，2019（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib11）；Unge 等，2025（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib12））。粉末 X 射线衍射（PXRD）对于由随机取向微晶组成的块状粉末仍然广泛可用，因此这两种模态是互补的而非可互换的（Segal 等，2026（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib21）；Gemmi 等，2019（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib11））。与取向平均的 PXRD 谱不同，每个 ED 视图采样倒易空间中一个取向区域，并保留散射矢量之间的探测器平面关系。3D ED 和扫描衍射实验都会产生取向相关的倒易空间观测，尽管它们的采集几何与这里研究的离散模拟视图不同（Gemmi 等，2019（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib11）；Savitzky 等，2021（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib24））。这种取向依赖性激发了一个多视图逆问题，其中几何信息可用，而模拟到实验的迁移和不完整的取向覆盖仍然是明显的局限。图 1（https://arxiv.org/html/2608.06448#Sx1.F1）对比了这些观测机制。

PXRD 条件下的 CSP 现已通过对比预训练、扩散和流模型以及自回归生成确立（Lai 等，2025（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib15）；Guo 等，2025（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib18）；Li 等，2025（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib16）；Johansen 等，2026（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib17）；Segal 等，2026（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib21））。然而，在 ED 中，机器学习主要预测晶体学标签或从有限数据库中检索结构（Gleason 等，2024（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib25）；Nathani 等，2026（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib26）；Peng 等，2026（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib27））。这些任务表明稀疏 ED 模式包含可学习的结构信号，但止步于从成分和未索引的多视图斑点列表中预测晶格和分数原子坐标。ED-CSP 通过成分条件下的晶体几何预测来填补这一空白。

ED-CSP 使用共享的关系斑点编码器编码每个视图，跨视图聚合信息，并用周期性流生成器联合优化所得表示。已知成分固定原子类型和数量，而 ED 分支接收探测器平面斑点坐标和强度。

在 CHILI-100K 上，我们使用共同的保留分割来评估信号使用、注册表规模迁移、有限库覆盖、同数据集 PXRD 生成和索引反射重建（Friis-Jensen 等，2024（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib22））。ED 输入干预和收敛的仅成分参考支持超出成分的信号使用；注册表缩放改善了保留恢复，库覆盖分层则将生成与有限数据库查找分开。该研究使用具有已知成分的模拟探测器平面 ED。

#### 贡献。

本文做出以下重点贡献：

- • 一种从非索引稀疏多视图 ED 进行成分条件 CSP 的表述，由 ED-CSP 实例化。
- • 受控的 ED 输入干预和收敛的仅成分参考，测试 ED 条件信号的使用。
- • ED-CS，一个与 CHILI 不相交的语料库，包含 4,852,131 个去重结构并带有模拟多视图 ED，以及注册表规模迁移和跨生成、检索和索引重建的比较。

参见图 1 说明：衍射观测机制。ED-CSP 以来自多个取向的离散稀疏 ED 视图为条件，而 PXRD 将随机取向的微晶聚合成一维径向剖面。

## 相关工作

#### 衍射条件下的生成。

PXRD 条件下的 CSP 已从将衍射确立为生成条件，发展到测试推理时可用的辅助信息以及衍射是否解决结构歧义。XtalNet 结合了对比 PXRD-结构预训练与等变生成；PXRDnet 和 PXRDGen 以化学式和 PXRD 为条件，使用扩散或流生成器，PXRDGen 还支持晶格推断和 Rietveld 精修；deCIFer 自回归生成晶体学信息文件（CIF）序列（Lai 等，2025（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib15）；Li 等，2025（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib16）；Johansen 等，2026（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib17）；Guo 等，2025（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib18））。PXRDGen 通过检索评估其对比预训练的 XRD 编码器，然后使用它们（冻结或可训练）来条件化结构生成（Li 等，2025（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib16））。较新的系统强调实验迁移和不同的化学或晶体学输入：XRDSol 接收化学计量和晶胞参数，RealPXRD-Solver 在大规模模拟预训练后支持晶格条件和无晶格推断，XRDiff 评估完整和部分成分以及按成分分组的多晶型分割（Yu 等，2026（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib19）；Li 等，2026（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib20）；Segal 等，2026（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib21））。在衍射条件 CSP 之外，原子语言模型将语言主干与原子扩散解码器耦合，并报告了强大的成分条件晶体恢复能力，强调了将衍射特定增益与学习到的结构先验分开的重要性（Edamadaka 等，2026（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib32））。ED-CSP 解决了稀疏多视图 ED 斑点列表的互补设置。

#### 稀疏多视图 ED 学习。

ED 表示学习提供了最接近的架构先例。RF-ED 从一个或多个模拟二维 ED 模式预测晶系、空间群和晶格参数，而 PE-AG-GMoE 将布拉格斑点作为可变长度关系集合处理，并跨取向聚合预测以进行晶体学分类（Gleason 等，2024（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib25）；Nathani 等，2026（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib26））。最近的多视图选区电子衍射（SAED）学习融合两个视图以进行对称性预测和有限结构数据库的公式约束检索（Peng 等，2026（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib27））。ED-CSP 将输出从标签或数据库身份改变为给定成分的晶格和分数原子坐标。

#### 索引 ED 求解和精修。

学习的 ED 逆方法也在晶体学预处理之后运行。GraPhAI 对索引的三维反射振幅进行相位求解，而混合物理-机器学习精修使用可微动力学模拟，根据积分的每个 HKL 强度优化现有结构模型（Melgalvis 和 Rekis，2026（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib28）；Malik 等，2026（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib29））。常规连续旋转 3D ED 同样将索引和积分与结构求解和精修相结合（Klar 等，2023（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib30））。这些方法补充了 ED-CSP，但在索引之后解决定相或精修问题，而不是从未索引的探测器平面斑点列表生成。

## 方法

### 问题设置和输入

给定成分 AA 和 KK 个 ED 视图 S1:KS\_{1:K}，ED-CSP 通过 pθ(L,F∣A,S1:K)p\_{\theta}(L,F\mid A,S\_{1:K}) 建模候选晶格 LL 和分数坐标 FF。每个视图是一个可变长度斑点列表 Sk={(qx,qy,log(1+I))j}jS\_k=\{(q\_x,q\_y,\log(1+I))\_j\}\_j，仅在批处理时进行填充。成分固定原子类型和原子数量，而 ED 分支仅接收采样的探测器平面斑点列表。索引的米勒标签、带轴矢量和晶体学标签不提供给 ED 分支。图 2（https://arxiv.org/html/2608.06448#Sx3.F2）总结了由此产生的流程。

参见图 2 说明：ED-CSP 预训练、推理和可选后处理。可选的 uMLIP 分支接收生成的候选，但既不接收 ED 观测也不接收真实值；结构匹配仅用于评估。
### 稀疏多视图 ED 编码器

本文报告的 CHILI-100K ED-CSP 运行使用改编自 EDiffCrystals PE-AG-GMoE 稀疏衍射主干的 ED 编码器（Nathani 等，2026（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib26））。每个 ED 视图由共享的 PE-AG-GMoE 风格图注意力模块在原始 py4DSTEM 探测器平面斑点列表上进行编码。然后通过均值-最大池化头跨采样的 ED 视图聚合所得每视图表示，并投影到生成器的条件空间。

### 训练和初始化

在所有报告的 ED-CSP 运行中，ED 编码器与周期性生成器联合优化。对于仅 CHILI 检查点，其初始权重来自一个单独的 ED-结构对比模型，该模型在归一化嵌入空间中对齐配对的 multi-view 观测和晶体结构；迁移的 ED 编码器保持可训练，结构编码器被丢弃。遵循 PXRDGen 训练设计，此阶段有两个作用：ED 到结构的检索基准测试学习到的衍射表示，预训练的 ED 权重在生成器训练之前初始化条件编码器（Li 等，2025（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib16））。它对于筛选编码器和视图聚合选择特别有用：检索将 ED 表示与成分条件分开，且不需要周期性生成器优化或迭代结构采样。我们直接评估第一个作用；没有匹配的随机初始化生成器，第二个作用的下游贡献无法被隔离。registry-1M 实验则在 CHILI 微调之前对完整的 registry 训练 ED-CSP 模型进行热启动，因此其增益衡量完整模型迁移而非仅 ED-CL。这个已完成的百万结构前体早于最终 ED-CS 过滤，因此与 485 万结构语料库分开报告。

### 周期性流生成

一个六层 CSPNet 风格周期性图解码器（Jiao 等，2023（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib31）；Li 等，2025（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib16））以流时间、当前晶格和分数坐标以及聚合的 ED 状态为条件，预测晶格和周期性坐标向量场。训练最小化它们的加权均方误差，L=Llat+100Lcoord\mathcal{L}=\mathcal{L}\_{\mathrm{lat}}+100\mathcal{L}\_{\mathrm{coord}}。ED-CSP 和 PXRDGen 共享相同的 CSPFlow/CSPNet 结构生成器，但使用特定模态的编码器；因此，它们的比较评估完整的 ED 和 PXRD 条件系统，而不是单独隔离衍射模态。

## 实验设置

### 数据集和 ED 模拟

我们使用 CHILI-100K，一个源自实验确定的无机结构的 KDD 图机器学习基准（Friis-Jensen 等，2024（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib22））。我们还构建了 Electron Diffraction Crystal Structures (ED-CS) v1，一个冻结的快照，包含从 AFLOW、Alexandria、晶体学开放数据库、GNoME、Materials Project、OQMD 和 JARVIS-DFT 中选出的 4,852,131 个结构（Curtarolo 等，2012（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib7）；Gražulis 等，2012（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib5）；Schmidt 等，2024（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib6）；Merchant 等，2023（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib8）；Jain 等，2013（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib1）；Saal 等，2013（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib9）；Choudhary 等，2020（https://arxiv.org/html/2608.06448#bib.bib10））。ED-CS v1 是一个策划的构建快照，不是任何上游仓库的详尽镜像；每个来源贡献由其版本化的资格、模拟、去重和排除清单定义，后续添加需要单独版本化的扩展。v1 候选快照包含最多 100 个位点的条目；我们合并规范标识符，使用 StructureMatcher 对同式结构去重，要求具有至少十个有效模拟视图的认证有效载荷，并在相同的严格匹配器设置下排除与 CHILI-100K 的每个匹配。生成的证书包含零个 CHILI 匹配；来源计数和完整构建记录在补充材料中报告。对于每个保留的 ide