BattVAE-GP：基于生成式建模的长时程电池退化与不确定性量化

# 长时域电池退化的生成式建模与不确定性量化  
来源: https://arxiv.org/html/2607.11943  
Mahdi Abid、Ferran Brosa Planella、Charles Delacourt、Arnaud Demortière  
[email protected] (https://arxiv.org/html/2607.11943v1/mailto:[email protected])  

###### 摘要  
基于物理的长时域电池退化模拟虽能提供机理洞察，但计算成本高昂，限制了其在扩展循环寿命内密集探索运行条件的应用。本文提出一种混合物理-概率学习框架，用于在未见充电倍率下对锂离子电池退化轨迹进行代理建模。首先，利用PyBaMM中的DFN/P2D电化学模型生成循环级退化数据，将其转化为容量对齐的电压及其导数特征，并通过变分自编码器（VAE）进行编码。得到的二维潜空间根据循环进程和充电协议组织退化轨迹。然后，在该潜空间中训练一个稀疏多任务高斯过程（GP），以循环数和C倍率为输入变量，提供潜退化动力学的连续插值以及后验不确定性估计。在协议级留出评估中，潜空间GP准确恢复未见C倍率轨迹，并且其不确定性行为与训练数据的支持域一致。当查询未见过的内部C倍率时，模型生成的潜轨迹在相邻模拟协议之间保持连贯位置。通过冻结的VAE解码器解码GP预测的潜状态，得到平滑的电压-容量演化；同时，将GP潜后验通过辅助的潜状态到健康状态（SOH）预测器进行蒙特卡洛传播，提供具有不确定性意识的SOH估计。因此，所提出的BattVAE-GP框架为长时域退化建模提供了一种计算高效且具有不确定性意识的代理方法，为将电池健康预测扩展到更丰富的运行条件和未来的模拟-实验融合提供了结构化基础。  

###### 关键词: 变分自编码器、高斯过程、长时域电池退化、生成式人工智能、不确定性建模、基于物理的电池建模  

\affiliation [lrcs]organization=Laboratoire de Réactivité et de Chimie des Solides (LRCS), UMR CNRS 7314-Université de Picardie Jules Verne,addressline=15 Rue Baudelocque, postcode=80000, city=Amiens, country=France  
\affiliation [rs2e]organization=Réseau sur le Stockage Electrochimique de l’Energie (RS2E), CNRS FR 3459, Hub de l’Energie, addressline=15 Rue Baudelocque, postcode=80000, city=Amiens, country=France  
\affiliation [predeeption]organization=Predeeption (INRIA Startup Studio / CNRS Innovation), addressline=Hub de l’energie, postcode=80000, city=Amiens, country=France  
\affiliation [warwick]organization=Mathematics Institute, addressline=University of Warwick, Gibbet Hill Road, postcode=CV4 7AL, city=Coventry, country=UK  
\affiliation [faraday]organization=The Faraday Institution, addressline=Quad One, Becquerel Avenue, Harwell Campus, postcode=OX11 0RA, city=Didcot, country=UK  

## 1 引言  
电池退化仍然是电气化和可再生能源集成的核心障碍，因为容量衰减直接限制寿命、安全裕度和总拥有成本，而在实际运行条件下估计、预测和控制退化的能力有限，继续阻碍着电池的可靠部署。锂离子电池主导便携式电子产品，并因其高重量/体积能量密度、较长的循环寿命和低自放电[tarascon2001issues,whittingham2012history]而迅速扩展到电动交通和电网储能领域。然而，赋予锂离子电池高性能的电化学复杂性也使退化预测变得复杂，因为容量损失源于多种相互作用的机制，其动力学和相对主导性强烈依赖于运行条件、电池设计和使用历史[temprano2024advanced]。因此，在现实快速充电条件下（尤其是超出观测运行条件范围）预测退化仍然在许多实际应用中不可靠。  

锂离子电池的容量退化通常通过两个耦合视角来讨论：日历老化和循环老化。日历老化捕捉存储期间的时间依赖性性能损失，受温度、荷电状态和静置条件的影响。相比之下，循环老化反映由反复充放电操作引起的不可逆变化，并且通常因高循环倍率（C倍率）而加速。从机理上看，锂离子电池退化源于耦合的寄生和机械过程，包括电解液还原和固体电解质界面相生长、电解液分解、锂沉积及随后的死锂形成、颗粒开裂和活性材料损失。在电池层面，这些耦合的退化过程通常表现为锂库存损失（LLI）、活性材料损失（LAM）和阻抗增长，最终限制可循环的锂库存和/或电化学可及的电极容量[D2CP00417H, birkl2017degradation_diagnostics, weiss2021fast, sah2023insight]。挑战因电池间强变异性以及多种机制可能同时活跃且高度耦合而加剧，使得仅凭实验测量难以将观察到的容量衰减归因于单一因果因素。  

快速充电以特别尖锐的形式展现了这一可识别性问题。高C倍率对于可用性和采用至关重要，但改变C倍率并不会仅“开启”某一过程；它改变了传输限制、反应动力学和寄生副反应之间的平衡[weiss2021fast]。在实验数据集中，C倍率对长时域退化的孤立效应进一步被多个混杂因素掩盖，包括温度波动、静置周期、控制策略、测量噪声和制造变异性。这促使人们寻求互补方法，能够 (i) 控制条件以隔离特定因素，以及 (ii) 推广到离散测试协议之外，同时提供校准的不确定性。  

基于物理的模拟为受控的“假设”分析提供了原则性途径。在这项工作中，我们使用PyBaMM[sulzer2021python]作为高保真电池建模框架，以Doyle-Fuller-Newman (DFN)[DFN]模型为核心电化学描述。DFN模型基于多孔电极理论和伪二维（P2D）公式，解析了电池厚度方向和电极颗粒内部的耦合离子传输、电荷守恒和界面反应动力学。本文针对NMC811-石墨基锂离子化学配置模型，并增加了相关的退化子模型，以表征循环中主要的容量衰减机制。通过在多种充电倍率下模拟循环，该模型能够在一致且可重复的条件下系统性地探究C倍率效应。然而，使用基于物理的模型解析数千个周期的退化轨迹在计算上仍然昂贵，这使得在连续C倍率范围内密集采样以及随之而来的对未见运行区域的探索成本高昂。  

为克服这一瓶颈，我们提出一种混合物理-生成建模流程，将受控的PyBaMM模拟与概率生成学习相结合。我们首先生成一组离散C倍率下的长时域循环轨迹（最多5000个周期）数据集。然后，我们训练一个变分自编码器（VAE），基于使用PyBaMM中DFN模型生成的退化轨迹，旨在学习退化轨迹的紧凑且结构化的潜表示。该表示的设计使得潜空间的组织反映容量衰减演化及相关电化学状态轨迹的有意义变异性。最后，我们在学习到的潜空间上放置一个高斯过程（GP）模型，以C倍率和循环数为函数，从而在采样运行域内实现对未见充电条件的不确定性感知插值。通过VAE解码GP预测的潜轨迹，可在未观测的C倍率下获得完整的生命周期预测，以及随数据支持稀疏而增长的原则性不确定性估计。与直接将运行条件映射到容量或SOH的直接数据驱动回归方法不同，所提出的框架首先学习完整的循环级电压衍生轨迹的结构化潜表示，然后在该潜空间内进行概率插值。这种分离使得模型能够保留物理上可解释的轨迹信息，同时量化与未见运行条件下插值相关的不确定性。  

本文做出三项贡献。（1）一个使用PyBaMM在多种C倍率下模拟NMC811循环轨迹的受控仿真数据集，旨在隔离C倍率对长时域退化的影响。（2）一个基于VAE的生成模型，学习退化轨迹的低维、可解释潜结构，并支持轨迹合成。（3）一个潜空间上的GP框架，预测未见C倍率下的完整生命周期行为，同时量化预测不确定性，从而在下游电池管理和设计研究中支持风险感知应用。我们还讨论了仿真训练生成模型的固有局限性，最重要的是模拟电池与真实电池之间的潜在不匹配，并概述了验证路径和模型改进策略，以提高向实验数据的迁移能力。  

## 2 方法  
### 2.1 基于物理的建模  
基于物理的循环数据使用PyBaMM（Python Battery Mathematical Modelling）[sulzer2021python]生成，采用Doyle-Fuller-Newman (DFN/P2D)模型[doyle1995design, doyle1993modeling]，该模型解析了集流体/负极/隔膜/正极堆叠厚度方向的电化学传输和界面动力学，同时忽略了面内不均匀性。模型参数来自O'Kane等人的参数集[D2CP00417H]。此外，负极开路电位（OCP）被替换为Chen等人[chen_2020]报告的解析拟合函数。原始O'Kane等人的参数集使用实验测量的OCP数据的插值形式作为“负极OCP [V]”条目，这可能会引入求解器不稳定。因此，我们使用Chen等人拟合的OCP函数替代该插值表示，以提高数值稳定性。  

PyBaMM提供了几个可与DFN/P2D耦合的热子模型，以获得热电化学模拟。然而，本文使用的参数集对应LG M50电池，主要支持电化学退化建模。现有文献未提供该参数化所需的完整且一致校准的热参数集，例如有效热导率和热容，这些参数是激活PyBaMM中热子模型所必需的。虽然作为化学计量比函数的熵（可逆）加热系数已有报道，但热闭锁所需的补充测量通常不可用。受此限制，本工作未启用热子模型，并假设整个循环过程中温度恒定。因此，本次模拟在等温条件下隔离了电化学和退化效应，并未捕捉实际高倍率充电中可能出现温升、热梯度或热加速老化。  

为表示重复循环下的长时域容量衰减，通过PyBaMM的选项接口，将DFN与耦合退化物理模型结合。具体地，使用溶剂扩散限制的SEI生长子模型，并伴有SEI驱动的孔隙率变化；启用部分可逆的锂沉积子模型，伴有沉积驱动的孔隙率变化；使用PyBaMM的颗粒力学选项（一个电极中设膨胀和开裂，另一个电极仅设膨胀）表示机械退化；活性材料损失（LAM）建模为应力驱动，从而实现电化学操作、颗粒力学和容量损失之间的耦合。完整的模型选项、参数重写和数值设置在补充材料S1.4节中报告。  

\begin{overpic}[width=433.62pt]{figures/VoltageTime.pdf}  
\put(30.0,45.0){\makebox(0.0,0.0)[]{\small 放电}}  
\put(39.0,27.0){\makebox(0.0,0.0)[]{\small 静置}}  
\put(60.0,45.0){\makebox(0.0,0.0)[]{\small 充电}}  
\put(73.0,56.0){\makebox(0.0,0.0)[]{\small 静置}}  
\end{overpic}  
图1: 在0.5C模拟循环协议下，端电压V作为相对时间t的函数。每条曲线对应一个循环，并按循环编号着色，展示了老化过程中完整放电-静置-充电-静置电压曲线的演化。  

每次模拟遵循重复的放电-静置-充电-静置序列，放电固定为1C，恒流（CC）充电倍率r变化，电压范围介于2.5 V和4.2 V之间，步骤之间设有30分钟开路静置（见图1 (https://arxiv.org/html/2607.11943#S2.F1)）。我们模拟了r∈{0.2, 0.3, 0.5, 0.6, 0.75, 0.85, 1.0} C，共计5000个循环，并保持所有充电倍率下的协议结构相同。完整的步骤定义和截止条件见补充材料S1.2节。随着老化进程，可用容量减少，每循环通过的电量相应变化。为在一致基础上比较不同C倍率下的退化轨迹，退化指标被跟踪为总电荷吞吐量Qtot(t)=∫0t|I(ζ)|dζ的函数，其中|I(t)|是施加电流的大小。  

### 2.2 数据集构建与预处理  
PyBaMB模拟以固定采样周期（10秒）记录，每个时间步导出(t, V, I, Cycle)，其中t是时间，V是端电压，I是施加电流。由于时域采样产生依赖于倍率的序列长度（较高的C倍率导致较短的CC段），我们将每个循环表示在容量参数化网格上，并构建固定长度的多通道输入[zheng2018_energy, ZHANG2025124404]。对于每个循环，提取充电和放电CC段，并使用数据集级参考容量q0（数据集中观察到的最大有效CC容量）将其映射到归一化容量坐标q∈[0,1]。我们定义均匀网格qn=n/(N-1), n=0,...,N-1, Qgrid(q)=q q0，并使用保形三次Hermite插值（PCHIP）[Fritsch1984PCHIP]将电压插值到Qgrid上，分别针对充电和放电，得到Vch(q)和Vdis。