BDIP-Net：用于双层材料性质预测的双交互图学习

# BDIP-Net：用于双层材料性质预测的双相互作用图学习  
来源：https://arxiv.org/html/2608.14640，陈照贝勒大学美国韦科[chen\_zhao@baylor\.edu](mailto:[email protected])，胡锦美国阿肯色大学费耶特维尔[jinhu@uark\.edu](mailto:[email protected])，余水清美国阿肯色大学费耶特维尔[syu@uark\.edu](mailto:[email protected]) 吴新涛美国阿肯色大学费耶特维尔[xintaowu@uark\.edu](mailto:[email protected])  

###### 摘要。堆叠的双层材料表现出丰富的层堆叠相关性质，这些性质源于层内强键合与层间弱范德华相互作用之间的相互影响。此类材料的计算发现具有挑战性，因为精确的结构生成通常依赖昂贵的基于DFT的优化，而现有的机器学习模型在性质预测时往往未能明确区分不同的相互作用类型。为解决这些挑战，我们提出一种用于高效构建和性质预测堆叠双层材料的机器学习框架。该框架采用基于MatterSim-D3的结构优化工作流，以显著降低的计算成本，从单层构建单元和堆叠配置生成具有DFT质量的双层结构。对于性质预测，我们引入了BDIP-Net（双层双相互作用势网络），这是一种图神经网络，通过相互作用特定的势表示和自适应消息融合，显式建模层内和层间相互作用。我们在BiDB、HetDB和SAMBA（涵盖同质双层、异质双层和扭转双层系统）上评估了所提出的框架。结果表明，基于MatterSim-D3的工作流与DFT-PBE-D3优化结构高度吻合，而BDIP-Net在双层材料性质预测方面始终优于现有的图神经网络和基于势的方法。††版权：无††ccs：计算方法建模与仿真††ccs：计算方法机器学习算法  

## 1. 引言  
堆叠的双层材料通过垂直组装两层单层材料形成。尽管层间主要通过弱范德华相互作用耦合，但其性质可随堆叠构型、层间距离、晶格失配和扭转角发生显著变化。这些堆叠依赖效应可产生相应的孤立单层所不具备的电子和光学性质（Li等人，2010 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib17)）。带有色散校正的密度泛函理论（DFT），如DFT-D3（Grimme等人，2010 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib6)），通常用于优化双层结构并评估其性质。然而，完整的DFT-D3结构优化在计算上非常昂贵，因为单个单层对可以产生众多的堆叠构型、横向平移和层间距离。在现有的双层材料资源中，最终的双层结构通常通过多阶段优化工作流获得，包括层间距离扫描、面内对准优化和原子弛豫，然后才进行DFT性质计算。该过程的高计算成本限制了双层材料的大规模筛选以及机器学习（ML）数据集的构建。  

在本工作中，我们开发了用于堆叠双层材料性质预测的完整工作流，涵盖双层结构构建、高效结构优化和基于ML的带隙预测。我们采用机器学习原子间势（MLIPs），它学习原子间相互作用的准确表示同时实现计算效率，并使用带有DFT-D3色散校正（Grimme等人，2010 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib6)）的MatterSim（Deng等人，2023 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib5)）作为MLIP-D3代理，以替代昂贵的DFT-D3结构优化。由此产生的MatterSim-D3工作流以传统DFT-D3优化成本的一小部分生成优化的双层结构，同时保持相当的结构质量。  

为了进一步利用双层材料独特的相互作用特性，我们提出了BDIP-Net，这是一种相互作用感知的图神经网络，将PotNet（Lin等人，2023 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib30)）的基于势建模框架扩展到堆叠双层系统。BDIP-Net构建了独立的层内和层间边集，使用基于库仑和伦敦色散的势进行编码，并通过相互作用-消息注意力机制整合所得消息。通过明确区分强层内相互作用与弱层间范德华相互作用，BDIP-Net学习相互作用特定的表示，同时保留了基于势的消息传递的物理信息优势。  

我们使用三个计算的堆叠二维材料数据库评估我们的框架：BiDB（Pakdel等人，2024 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib19)，通过优化多个堆叠构型覆盖同质双层）、HetDB（Sauer等人，2025 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib4)，覆盖范德华异质双层）和SAMBA（Araújo等人，2025 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib7)，提供超过18,000个扭转的同质和异质双层结构）。所有三个数据库都建立在计算二维材料数据库（C2DB）（Haastrup等人，2018 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib32)）之上，这是一个第一性原理计算的单层材料的综合存储库。  

我们在这三个基准双层数据集（BiDB、HetDB和SAMBA）上的实验表明，BDIP-Net始终优于BiMat-ML、传统的双层基线方法、PotNet和SE-PotNet。此外，MatterSim-D3达到了与DFT-PBE-D3几乎相同的预测性能，验证了所提出的高效优化工作流的有效性。这些结果共同表明，将高效的基于MLIP的结构优化与相互作用感知的基于势的图学习相结合，为堆叠双层材料性质预测提供了一个有效且可扩展的框架。  

## 2. 相关工作  
图神经网络通过将原子表示为节点、原子相互作用表示为边，已成为材料性质预测的广泛采用的框架（Xie和Grossman，2018 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib15)；Schütt等人，2017 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib3)；Chen等人，2019 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib10)；Qiao等人，2020 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib2)）。大多数晶体GNN，例如SchNet（Schütt等人，2017 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib3)）、CGCNN（Xie和Grossman，2018 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib15)）、MEGNet（Chen等人，2019 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib10)）和OrbNet（Qiao等人，2020 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib2)），使用径向基函数（RBF）扩展编码原子间距离，并通过消息传递学习相互作用模式。PotNet（Lin等人，2023 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib30)）没有直接编码距离，而是将原子间距离转换为势值，并使用生成的基于势的特征进行消息传递。其实验结果表明，物理信息相互作用建模可以增强晶体性质预测。然而，PotNet是为通用晶体材料开发的，使用统一的表示处理所有局部原子相互作用。对于堆叠双层材料，其基本相互作用本质上是异质的，包含强层内键合和弱层间范德华耦合。因此，直接将PotNet应用于双层材料可能无法完全捕捉这些相互作用类型的独特物理特征。  

我们提出的BDIP-Net建立在PotNet的基于势建模哲学之上，同时明确区分层内和层间相互作用。通过构建独立的相互作用图并采用相互作用特定的势编码以及相互作用-消息注意力机制，BDIP-Net将物理信息消息传递适应于堆叠双层材料的独特相互作用机制。  

最近的研究探索了用于预测堆叠二维（2D）双层材料性质的机器学习方法。其中，SE-PAINN（Chen等人，2024 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib16)）通过构建独立的边集并通过专用的消息传递分支处理它们，明确区分层内和层间相互作用。然而，SE-PAINN依赖通过计算密集的结构优化工作流生成的优化双层结构，限制了其在大规模筛选中的可扩展性。BiMat-ML（Vuong等人，2026 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib20)）采用不同的策略，直接从单层结构、堆叠构型和单层性质预测双层性质。通过避免显式的双层结构构建和结构优化，BiMat-ML显著降低了计算成本。然而，由于该模型在单层级表示上操作而非重构的双层结构，它无法直接学习由堆叠双层几何结构产生的原子相互作用。相比之下，我们的工作将高效的基于MLIP的结构优化与在重构双层结构上的相互作用感知图学习相结合，实现了可扩展的结构生成和层内与层间相互作用的显式建模。  

## 3. 方法  
参见标题图1. 提出的双层材料构建和性质预测工作流。工作流包含两个主要阶段。在第一阶段，双层材料由从C2DB获得的单层结构构建。考虑两种类型的双层：由两个相同单层形成的同质双层和由两个不同单层形成的异质双层。对于每种情况，初始双层构建使用由两个3×3堆叠配置矩阵和平移向量组成的堆叠构型。底部和顶部堆叠配置矩阵应用于相应的层以产生变换后的层，平移向量应用于顶层同时保持底层固定以形成初始双层结构。然后使用MatterSim-D3结构优化工作流优化初始双层，包括z-扫描、xy-扫描和原子弛豫，以获得结构优化的双层。在第二阶段，结构优化的双层材料用作BDIP-Net的输入，用于图级输入准备、消息传递卷积层和性质预测。  
所提方法的工作流如图1 (https://arxiv.org/html/2608.14640#S3.F1)所示。它包含两个主要阶段，包括双层材料构建和双层性质预测。  

### 3.1. 基于MatterSim-D3的双层结构构建  
通常，BiDB、HetDB和SAMBA的初始双层构建始于C2DB中可用的DFT弛豫的单层结构。在堆叠之前，每层使用数据集特定的3×3堆叠配置矩阵进行变换。该矩阵定义了堆叠前应用于每层的几何操作，包括将单层扩大为超胞、旋转层，以及可选地沿面外方向翻转层。在这些基于矩阵的变换之后，平移向量应用于顶层同时保持底层固定。该向量包括沿x和y方向的可选面内平移，以及由初始层间距离确定的沿z方向的面外平移。  

我们在附录A (https://arxiv.org/html/2608.14640#A1)中提供了堆叠二维材料表示的背景，在附录B (https://arxiv.org/html/2608.14640#A2)中提供了BiDB、HetDB和SAMBA的详细构建过程。  

在原始数据库工作流中，双层结构的结构优化使用第一性原理密度泛函理论（DFT）计算进行，并明确处理范德华（vdW）相互作用。所有三个工作流都使用DFT-PBE，基于Perdew-Burke-Ernzerhof（PBE）交换关联泛函（Perdew等人，1996 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib41)），但它们采用不同的vdW处理方法。BiDB和HetDB使用DFT-PBE-D3框架，其中D3色散校正被添加到PBE总能量中以解释长程vdW相互作用（Grimme等人，2010 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib6)）。D3项为色散相互作用提供了一种计算廉价的校正。相比之下，SAMBA使用DFT-PBE与optB86b vdW泛函替代D3校正，其中optB86b用于包含vdW相互作用计算（Klimeš等人，2011 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib42)）。  

在这些基于DFT的工作流中，z-扫描通过最小化总能量来确定最佳层间距离，xy-扫描评估一个9×9网格的面内平移以确定应用时能量最低的堆叠对准，最终原子弛豫优化结构直到最大原子力低于数据集特定的阈值fmax。尽管这些过程提供了可靠的优化结构，但每次DFT-PBE总能量或最大原子力计算在计算上都很昂贵。由于扫描和弛豫步骤需要对每个候选双层重复进行这些计算，整体计算成本变得相当高。  

为了降低成本，我们采用MLIP-D3结构优化（Mishin，2021 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib1)）。我们使用MLIP来评估PBE能量和力分量，并添加DFT-D3色散校正以解释长程vdW相互作用，而不是反复评估DFT-PBE总能量和最大原子力。MLIP能够以比DFT低几个数量级的计算成本实现接近第一性原理的精度。这种选择在计算上是高效的，因为DFT-D3仅被归类为增加少量的额外计算成本，而像optB86b-vdW这样的vdW-DF方法将计算时间增加了约50%，与常规DFT-PBE计算相比（Klimeš等人，2011 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib42)；Klimeš和Michaelides，2012 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib43)）。  

（Sauer等人，2025 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib4)）中的评估结果表明，使用MatterSim（Deng等人，2023 (https://arxiv.org/html/2608.14640#bib.bib5)）结合DFT-D3校正，即MatterSim-D3，在评估的MLIP-D3模型中，在复现由DFT-PBE-D3优化的双层结构方面表现最佳，并且基于MatterSim-D3优化结构的DFT带隙计算与基于DFT-PBE-D3优化结构的计算平均仅相差约0.02eV。因此，对于所有双层结构，包括来自SAMBA的结构，我们使用MatterSim-D3来计算z-扫描所需的总能量和最大原子力，可选的xy-